為了應(yīng)對(duì)全球氣候變化和環(huán)境問題，越來越多的國(guó)家將“碳中和”上升為國(guó)家戰(zhàn)略。負(fù)碳技術(shù)通過捕集、貯存和利用二氧化碳以此抵消難減排的碳排放而成為了實(shí)現(xiàn)碳中和的重要途徑，其中近年來快速發(fā)展、極具應(yīng)用前景的二氧化碳電解技術(shù)受到廣泛關(guān)注。

 

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（以下簡(jiǎn)稱“大連化物所”）包信和院士、研究員汪國(guó)雄、研究員高敦峰團(tuán)隊(duì)在二氧化碳/一氧化碳電解制備燃料和化學(xué)品研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)揭示了堿性膜電解器中二氧化碳/一氧化碳電催化還原反應(yīng)覆蓋度驅(qū)動(dòng)的選擇性變化機(jī)制，并組裝出千瓦級(jí)電堆，其電解性能是目前文獻(xiàn)報(bào)道最高值。該成果可以實(shí)現(xiàn)鋼廠尾氣或者化工尾氣的高值化利用，為二氧化碳/一氧化碳電解技術(shù)從實(shí)驗(yàn)室到實(shí)際應(yīng)用提供了技術(shù)基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《自然—納米技術(shù)》上。

 

通過利用可再生能源產(chǎn)生的電能，二氧化碳電解反應(yīng)可以將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值燃料和化學(xué)品。乙烯、乙酸和乙醇等多碳產(chǎn)物具有較高的能量密度和市場(chǎng)需求，是理想的電解產(chǎn)物。然而，在工業(yè)級(jí)電流密度下高選擇性生成多碳產(chǎn)物仍然存在很大挑戰(zhàn)。

 

本工作中，團(tuán)隊(duì)基于鋼鐵工業(yè)排放出大量的二氧化碳/一氧化碳混合尾氣這一現(xiàn)狀，通過改變進(jìn)料氣組成來調(diào)變堿性膜電解器陰極氧化銅催化劑的微環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了在工業(yè)級(jí)電流密度下高效二氧化碳/一氧化碳電解制備多碳產(chǎn)物。隨著進(jìn)料氣中一氧化碳?jí)毫Φ脑黾?，電解主產(chǎn)物逐漸由乙烯轉(zhuǎn)變?yōu)橐宜?，且電流密度顯著增加。

 

為進(jìn)一步驗(yàn)證電解過程的可行性，團(tuán)隊(duì)組裝了4節(jié)100 cm2的堿性膜電堆，其電解功率最高達(dá)到2.85 kW，在總電流為150 A時(shí)，乙烯的生成速率為457.5 mL min?1；在總電流為250 A時(shí)，乙酸的生成速率為2.97 g min?1。

 

“團(tuán)隊(duì)在電化學(xué)器件上進(jìn)行了創(chuàng)新，研制了高性能堿性膜電解器件來電解二氧化碳/一氧化碳。”汪國(guó)雄介紹，“同時(shí)，我們通過改變反應(yīng)氣中一氧化碳分壓來調(diào)控電極催化劑微環(huán)境，揭示了反應(yīng)覆蓋度驅(qū)動(dòng)的選擇性轉(zhuǎn)變機(jī)制。”

 

該項(xiàng)研究不僅為單一多碳產(chǎn)物的定向生成提供了重要參考，而且為二氧化碳/一氧化碳電解從實(shí)驗(yàn)室走向?qū)嶋H應(yīng)用提供了技術(shù)基礎(chǔ)。

 

提及下一步研究方向，汪國(guó)雄說：“我們將進(jìn)一步開展放大研究，研制大規(guī)模的堿性膜電堆和系統(tǒng)，提高在實(shí)際工況下的穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)在工業(yè)領(lǐng)域的示范運(yùn)行。”