近日，華東理工大學化學與分子工程學院胡軍教授和龔學慶教授團隊合作，結(jié)合實驗和理論計算研究，在高溫碳捕集與原位轉(zhuǎn)化技術(shù)領域取得最新進展，相關工作成果以《鎳-氧化鈣雙功能材料協(xié)同強化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化》為題在《自然通訊》上發(fā)表。

 

二氧化碳捕集、利用與封存（CCUS）是實現(xiàn)“碳中和”目標的一種有效技術(shù)方案，對抑制全球變暖發(fā)揮著重要作用。在各種CCUS技術(shù)中，二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化（iCCC）排除了CO2壓縮、存儲和運輸?shù)葐栴}，因此更具成本優(yōu)勢。此外，iCCC技術(shù)可充分利用高溫煙氣的熱能并吸附熱能，將其直接轉(zhuǎn)化為化學能（化學品或能源小分子），為實現(xiàn)重點碳排放工業(yè)過程的“碳中和”提供創(chuàng)新途徑。

 

該論文首次闡明了碳捕集和原位轉(zhuǎn)化過程中的協(xié)同促進作用機制，為相關雙功能材料界面構(gòu)筑和調(diào)控提供了科學依據(jù)。該工作基于鈣循環(huán)和甲烷干重整（CaL@DRM）耦合反應，通過氧化鈣(CaO)吸附位點和鎳(Ni)催化位點界面上中間物種的交互溢流作用，實現(xiàn)了碳酸鈣與甲烷直接轉(zhuǎn)化制合成氣的協(xié)同反應新路徑，同時有效抑制了常規(guī)甲烷干重整深度脫氫，造成催化劑“積碳”失活等問題。

 

在此協(xié)同促進機制指導下，優(yōu)化合成的Ni-CaO雙功能材料的碳捕集量高達12.8 mol/kg，捕集的二氧化碳轉(zhuǎn)化率高達96.5%，甲烷轉(zhuǎn)化率為96.0%，優(yōu)于目前報道的雙功能材料性能以及傳統(tǒng)甲烷干重整催化劑效率。

 

該項工作提出的協(xié)同促進機制為理解復雜連串反應過程提供了新思路，并為功能材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設計提供理論指導。